Nature一作兼通讯，超导再获新突破！

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原创丨彤心未泯（学研汇 技术中心）

编辑丨风云

研究背景

在简单的宽带金属如Cu或Ag中，经常观察到表面的二维电子状态。在纳米尺度上，封闭几何(如表面阶地)的约束导致了由表面带形成的量子化能级，与体电子带的连续能量依赖形成鲜明对比。它们的能级分离通常是数百兆电子伏。在一类特殊的材料中，强的电子关联导致了具有强约化带宽和奇特基态的重费米子。先前对重费米子的实验表明，降低维数会增强电子相关性和强耦合超导性。此外，在半导体重费米子中发现了具有狄拉克色散的窄表面带。

关键问题

尽管进行了大量的研究，重费米子的研究存在以下问题：

1、超导化合物表面仍未观测到2DHFs

目前尚未在超导化合物表面观察到2DHFs，并且由于重电子态的横向限制而没有实现量子阱态。

2、二维重费米子的量子阱态难以观测

二维重费米子(2DHFs)中的量子阱态因为它们微小的能量分离而难以观测。

新思路

有鉴于此，哥伦比亚中央大学Edwin Herrera等人使用毫克尔文扫描隧道显微镜(STM)研究了重费米子超导体URu₂Si₂的U终端表面上的原子级台阶，它在17.5 K以下表现出神秘的隐藏级(HO)态。2DHFs形成由一小部分meV分隔的量子化态，其能级宽度由与相关体态的相互作用决定。台阶之间的边缘态沿着两个面内方向中的一个方向出现，表明电子对称性在表面发生了破坏。该结果提出了在强关联量子材料中实现量子阱态的新途径，并探索了它们如何与电子环境相联系。

技术方案：

1、研究了URu₂Si₂的阶地的隧道电导

作者关注了URu₂Si₂的隧穿电导，确定了四个不同大小的阶地，并显示了每个阶地的代表性隧道电导曲线。

2、探究了限制态量子阱

作者发现2DHF是由大质量表面电子态导出的，进一步研究量子化能级，并通过理论计算证明了重费米子表面态的存在。

3、发现了一维边缘状态，表明了1DES是基本电子性质探针

作者表明，在一维边缘状态(1DESs)出现的阶梯分离处，2DHF被特殊修饰，表明在接近表面的四重旋转对称中自发的对称性破缺。1DES的对称性破缺表明1DES是近表面U晶格基本电子性质的敏感探针。

4、观察了URu₂Si₂的超导电性

作者发现在URu₂Si₂中有非常规超导的迹象，类似的小尺寸超导特征也存在于其他重费米子超导体中，表明了费米能级的超导态密度非常小。解决了宏观实验与表面实验之间的差异，并表明了二维电子状态与理解隧道电导的相关性。

技术优势：

1、实现了重费米子超导体的研究

作者研究了重费米子超导体URu₂Si₂，它表现出跨越费米能级的相关窄电子带，并经历了由未知的序参量表征的向HO相的转变。

2、清楚地观测到2DHFs

迄今为止观测到的表面电子态大都具有较小的有效质量，作者利用STM研究了亚开尔文温度下URu₂Si₂ U端表面上的小型原子平坦阶地，清楚地观察到有效质量乘以自由电子质量的2DHFs，以及由于横向限制而产生的量子化，并揭示了表面-体相互作用。

3、成功绘制了超导体表面阶地的STM图像

作者绘制了URu₂Si₂上U端表面阶地的STM图像，起点是在费米能级附近几mV的小范围内获得的隧道电导，温度为0.1 K，远低于超导临界温度。

技术细节

阶地的隧道电导

作者给出了URu₂Si₂上U端表面梯田的STM图像，重点关注白线沿线的隧穿电导。沿着这条线，确定了四个不同大小的阶地，观察到隧道电导有很强的偏置电压和位置依赖性，每个阶地都是不同的。作者显示了每个阶地的代表性隧道电导曲线，其中确定了一组规则的峰值，并显示了2DHFs的横向量化。

图  URu₂Si₂阶地的隧道电导

限制态量子阱

作者发现2DHF是由大质量表面电子态导出的。URu₂Si₂表面的能量依赖性与普通金属完全不同，这里观察到r在几个电子伏的范围内显著降低。对于减小的r，隧道电导的周期性和形状都在几meV的能量范围内得到了很好的解释，即比在传统金属中观察到的能量范围低两个数量级。为了进一步研究量子化能级，将每个峰都拟合为一个洛伦兹函数，结果表明基态的寿命为τ₀≈11 ps，接近费米能级的态的生命期为τ(E=0)≈3ps，平均自由程值ℓ₀≈0.14 μm。为了证明重费米子表面态的存在，对URu₂Si₂的表面能带结构进行了密度泛函理论计算，在简单四方布里渊区的X点附近发现了一个浅的U衍生的f电子带，它具有平坦的色散关系，布里渊区的其余部分提供了有效质量小得多的表面态。

图  2DHFs和盒中电子量子化

一维边缘状态

作者表明，在一维边缘状态(1DESs)出现的阶梯分离处，2DHF被特殊修饰。作者观察到一种相当独特的情况，即在两个晶体学等效的面内轴上，边缘态要么被观察到，要么不被观察到。这表明在接近表面的四重旋转对称中自发的对称性破缺。这种平面内对称破缺已被提出用于URu₂Si₂，但一直难以检测。作者对单个铀层敏感的STM数据清楚地显示了1DES中存在平面内对称破缺。电子结构变化的一个可能来源也可能影响1DES是U边原子价电子的改变。尽管如此，1DES的对称性打破表明了一个更深层次的起源，这表明1DES是近表面U晶格基本电子性质的敏感探针。

图  阶地1DESs

超导电性

在超导间隙以下的能量范围Δ_SC≈200 μeV，观察到存在较大的零偏电导。在URu₂Si₂中有非常规超导的迹象，具有d波对称顺序参数。这有助于抑制隧道电导中的超导特性，但很难导致在实验中观察到的零偏电导。类似的小尺寸超导特征也存在于其他重费米子超导体中，如CeCoIn₅或UTe₂。在所有这些体系中，比热或热导率等宏观测量提供了一个可以忽略不计的电子密度零温度外推，这表明费米能级的超导态密度非常小。2DHF与超导体态强耦合，体超导的接近效应只能提供少量的低能态。

图  2DHF中的超导性

展望

总之，作者在URu₂Si₂的HO相内的阶梯形表面观察到了2DHFs。2DHF在步骤之间被限制时表现出能量分离为1mev分数的量子阱态。还观察到一个1DES，它显示了平面内电子对称性破缺和HO相中后续U层的电子排列不相等。2DHFs和相关限制态的发现为研究量子化重费米子态和非常规超导的相互作用开辟了新的可能性。此外，由于量子化的来源是横向约束，因此可以通过操纵附原子或控制薄膜中的层生长在表面上构建的纳米结构中获得相关的量子约束态。这为在非常规超导体中产生、隔离和操纵激发态开辟了新的途径。

参考文献：

Herrera, E., Guillamón, I., Barrena, V. et al. Quantum-well states at the surface of a heavy-fermion superconductor. Nature (2023).

https://doi.org/10.1038/s41586-023-05830-1

同步辐射丨球差电镜丨FIB-TEM

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